随着量子技术的迅猛发展,寻找可靠且高性能的量子光学器件成为科研界的热点。钻石中的色心因其稳定的单光子发射和优异的电子自旋性质,逐渐成为量子信息处理、量子网络及量子传感的重要平台。尤其是以四价元素(如锡Sn、硅Si、锗Ge、铅Pb)为主体的色心,因其中心结构的反转对称性,显示出优异的零声子线(ZPL)发射和较强的光学稳定性,被视为未来量子节点构建的核心材料。本文聚焦于利用激光技术激活单个锡空位(SnV−)色心,探讨其制备工艺、光学特性以及动态转换机制,揭示其在量子信息科学中的广阔应用前景。钛浓缩的研究表明,通过结合具有亚50纳米分辨率的离子聚焦植入和飞秒激光退火,可实现单离子级别的精准色心定位与激活。离子植入环节通过调控加速电压和离子束电流,控制锡离子深入钻石约20纳米处,形成预定的植入阵列。
在植入后,钻石晶格受损,生成大量碳空位与碳自间隙缺陷,这些缺陷在未退火状态下不表现出显著光学活性。激光退火阶段,通过使用中心波长520纳米、脉冲宽度为400飞秒、重复频率1兆赫的飞秒激光对植入区域进行扫描处理,激光激发产生的自由载流子和快速热化过程配合迅速激活色心,同时实现晶格缺陷的重新排列和修复。该方法的优势在于实现局部、快速和非破坏性的热处理,避免了传统高温高压退火对钻石表面的破坏性影响。不同激光处理步骤显示出不同的发光行为。在初步激活后,测得具有595纳米峰值的“Type II Sn”缺陷发射,以及620纳米左右的SnV−色心发射,这表明激光处理促进了多种锡相关缺陷的形成及转换。进一步延长激光退火时间,SnV−色心发射显著增强且零声子线明显变窄,显示出晶格缺陷得到了更彻底的修复,激光功率与处理时间的优化成为提高单色心发光强度与质量的关键因素。
对于低剂量(约10个离子/点)植入阵列,通过激光激活成功实现了单个SnV−色心的制备。光谱测试验证了特征性零声子线位置及伴随声子侧带结构,现场冷却至4.2K时,观察到1.7兆赫兹的能级分裂符合SnV−色心的固有能级结构,且单光子自相关实验显示g(2)(0)值远低于阈值,确认了其单光子发射性质。此外,光致发光极化特性与理论预期一致,反映出该色心的D3d高对称性结构以及光学跃迁的严格选择规则。除SnV−色心外,“Type II Sn”缺陷被假设为锡空位绑定一个碳自间隙(SnV-Ci),其光谱峰值处于595纳米,展现出较窄的零声子线分布和不同于SnV−色心的激发态寿命与极化特性。首次高分辨率谱图分辨出四条狭窄光学跃迁线,显示出与SnV−较大的不同基态分裂与霍恩-吕斯因子。这些实验发现提示通过激光退火可以引导碳自间隙在晶格中的扩散与再结合过程,有效转换不同缺陷态。
动态光谱监测进一步揭示了单个缺陷在激光退火过程中可逆地在SnV−、Type II Sn及非发光态间切换。实时通过单光子探测器监控发光强度,为实现色心的反馈激活提供了技术基础。此现象反映激光退火不仅诱导色心激活,还触发复杂的缺陷迁移动力学,使单个色心处于一种动态均衡状态。理论第一性原理计算支持了SnV−和碳自间隙结合构型的稳定性,能量上相较远距离配置降低约2eV,显示碳自间隙的结合能与迁移活化能是决定激光激活效率及缺陷种类转换的关键。实验中也观察到通过激光能量调控,碳自间隙缺陷可从SnV−附近迁移至较远位置,减少局部应变及光谱展宽,提升SnV−色心的光学性能。整体来看,激光辅助激活技术结合精准离子植入实现了对单个四价元素色心的定点制造、激活与调控。
该技术革新了传统依赖高压高温退火的制备模式,提高了色心的存在概率和质量稳定性,且具备在线光谱反馈控制优势。未来的研究方向包括:进一步优化激光脉冲参数(能量、波长、重复率、脉宽等)以实现更高激活效率;深入电光物理过程的模拟,为激光与材料相互作用提供直观机制理解;拓展至其他四价元素色心的制备,实现不同功能量子比特节点的集成;以及实现低温激光处理,实现对色心精细光谱特性的实时原位调控。综上,激光激活单个四价元素色心的技术突破为量子技术中高品质量子点阵和光子学器件的构建铺平了道路,极大促进了可扩展量子网络的实现。随着该研究逐步成熟,基于钻石色心的实用量子通信、量子计算及量子传感应用将持久受益,助力新时代计算与信息技术的跨越式发展。