随着全球对高能量密度锂离子电池的需求日益增长，硅负极以其高达3579mAh/g的理论容量，成为替代传统碳负极的理想选择。然而，硅负极在充放电过程中极度的体积膨胀（超过300%）及不稳定的固态电解质界面层（SEI）导致的机械应力与电化学失效，严重影响其循环寿命和实用化进程。面对这些挑战，研究人员提出了创新的筛分孔结构设计，为实现稳定而快速的硅合金化反应提供了全新解决方案。筛分孔设计基于一种独特的碳支撑结构，融合了内层纳米孔体和亚纳米孔入口。内层孔体拥有足够容积的空隙，能够有效缓冲硅的循环体积膨胀，避免颗粒粉碎和电接触丧失。亚纳米孔入口则具备筛分作用，阻挡大分子溶剂进入，但允许锂离子及部分脱溶剂化的离子快速通过。
这种“前置脱溶剂化”过程极大地改善了离子运输速度，降低了界面反应中的阻抗，同时促进在孔内形成富含无机成分的SEI层。该无机富集的SEI具有较高机械强度，能够有效地对硅膨胀进行限制，从而实现电极的机械稳定性。此外，机械约束与应力-电压耦合效应协同抑制了有害的结晶Li15Si4相的生成，减少了相变诱发的结构应力和副反应，从根本上延长了电极寿命。相较传统开放孔结构，筛分孔技术有效避免了高比表面积带来的副反应和SEI过度生长问题。与封闭孔结构相比，筛分孔入口的设计保证了良好的离子接触和快速运输，兼顾机械稳定与电解质动力学性能。筛分孔硅/碳复合负极的制造采用两步化学气相沉积工艺，先在定制微孔碳载体中沉积非晶硅，再通过沉积碳层精准调控孔口尺寸至0.35-0.5纳米级别，实现理想的筛分效果。
大量实验证明，该材料具有高达49%硅质量含量，并保持粒径分布均匀，赋予电极高的堆积密度和容量性能。相关表征技术如高分辨透射电子显微镜、X射线光电子能谱以及小角X射线散射等揭示了硅颗粒均匀分布于孔内，碳层仅在孔口形成筛分结构，保障了内部空隙的完整性与循环缓冲能力。同时，电化学阻抗谱及温度相关测试表明，该结构的锂离子脱溶剂化活化能及SEI传输活化能均显著降低，验证了筛分孔结构促进高效离子传输的优势。电池测试结果显示，筛分孔硅负极在高质量负极层（4mAh/cm²）的条件下，实现了极低的电极膨胀（约58%），高初始库伦效率（达93.6%），及优异的循环稳定性（200循环容量保持率超过97%，单循环容量衰减率仅0.015%）。此外，组装的Ah级软包电池在2A充放电条件下表现出超长寿命（1700循环80%容量保持率）及令人赞叹的10分钟快速充电能力。筛分孔设计引入的前置脱溶剂化机制不仅优化了锂离子的溶剂环境，促进了无机SEI的形成，还借助机械约束效应抑制了易发生相变引起的微观结构破坏，提高了电极的循环寿命和安全性。
该设计理念成功克服了传统硅负极机械稳定性与动力学性能间的权衡局限，为硅基高能量密度电池的商业化应用奠定了坚实基础。从产业角度看，筛分孔硅负极采用成熟的化学气相沉积技术及可再现的大规模制备工艺，兼顾成本效益和性能优势，具备良好的推广前景。未来，结合更先进的电解液设计与界面调控策略，筛分孔结构有望进一步提升电极综合性能，推动绿色能源电池技术快速发展。总结而言，筛分孔结构因其独特的物理筛分功能和内在机械约束，革新了硅负极的合金化机制，实现了高容量、低膨胀与长寿命的完美结合。通过促进锂离子的快速脱溶剂化及稳定无机SEI的形成，该结构有效提高了电极的电化学反应速率和界面稳定性，为高性能锂离子电池负极材料的研发提供了创新思路，助力未来储能技术迈向更高的能量密度与安全可靠性。
