随着精准医疗逐渐成为全球医疗领域的发展趋势,核医学作为一种能够提供组织代谢信息和生理功能的关键影像技术,其成像精度与探测器性能密切相关。传统的放射性单光子发射计算机断层扫描(SPECT)技术,依赖于钠碘化物(NaI(Tl))闪烁体与光电倍增管的组合或基于半导体的探测器如锌镉碲(CdZnTe,CZT)晶体,虽广泛应用于临床,但仍存在能量分辨率低、空间分辨率有限、制造成本高等瓶颈,制约了高灵敏度和高分辨率核医学影像的发展。近年来,钙钛矿半导体材料凭借其优异的电荷载流子传输性能、可规模化低成本制备以及卓越的γ射线响应能力,成为革新核医学单光子成像探测器的有力候选者。钙钛矿CsPbBr3晶体,因其优异的探测性能,已被证明具备实现高能量分辨率和高空间分辨率γ射线成像的巨大潜力。 钙钛矿CsPbBr3探测器的崛起缘于其优异的晶体质量和电荷输运特性。通过改进的布里奇曼熔炼法制备的单晶具有高晶体完整性和极低的陷阱密度,表现出载流子迁移率和寿命的显著提升。
特别是其空穴迁移率达到约31cm2/V·s,空穴寿命长达数百微秒,使得较厚探测器有能力实现高效的γ射线停止能力及近乎完美的电荷收集效率。此外,CsPbBr3高达80%的光学透过率和稳定的光致发光寿命,进一步佐证其晶体无明显缺陷,保障了探测器的高灵敏度和稳定性。 探测器性能的关键瓶颈之一源自表面缺陷和粗糙度带来的电荷运输不均匀问题。机械抛光虽能实现形貌整平,但常伴随微观划痕和表面损伤层,导致电极接触非均匀、界面电荷陷阱密度偏高,从而引发电荷收集效率下降及能量谱拖尾现象。为解决此难题,研究团队创新引入化学机械抛光工艺,利用二甲基亚砜(DMSO)溶液对表面损伤进行温和腐蚀,有效去除机械抛光带来的刮痕和缺陷,表面粗糙度由约15.8纳米降低至5.5纳米,表面陷阱密度显著降低近十倍,表明其电荷收集性能得到了极大提升。通过光电响应显微映射技术直观量化了改进后的表面均匀性,提升了探测器整体性能稳定性和重现性。
近年对钙钛矿探测器结构的优化带来性能的跨越式提升。采用4×4像素化布局,实现多通道信号读出,利用小像素效应减小电子俘获和拖尾,增强探测器的线性响应和能量分辨率。针对钙钛矿CsPbBr3像素尺寸和探测器厚度的多参数优选,像素尺寸从1.0×1.0毫米到1.5×1.5毫米之间调整,厚度达3.6毫米至5.6毫米,有效兼顾信号收集效率和空间分辨能力。得益于像素化设计与加权电势优化,电子和空穴载流子的运动可被近乎完全收集,像素间响应均匀且能量分辨率达到2.5%(141keV,99mTc γ射线源)和1.0%(662keV,137Cs γ射线源)的理想水平。这一性能水平不仅优于大部分传统CZT探测器,也标志着钙钛矿探测技术已接近理论极限。 空间分辨率方面,得益于钙钛矿晶体中电荷扩散的最小化和精准的像素化信号读出,单光子γ射线成像能够区分距离仅3.2-3.8毫米的放射源位置,远优于传统NaI(Tl)闪烁体5毫米的内在分辨率,进一步证实其在高精度核医学成像的巨大潜力。
具体到临床上常用的99mTc放射性同位素,钙钛矿γ射线摄像机实现了0.13-0.21%的高检测灵敏度,能够在较低放射活度下精准捕获单光子事件,大幅度降低患者辐射剂量和检验时间。 此外,钙钛矿探测器的低泄漏电流与良好稳定性也为持续临床应用提供了保障。在适当的温控措施下,像素化CsPbBr3探测器泄漏电流可减少至纳安级别,从而维持信号基线稳定,确保长期高分辨率的成像性能。实验结果显示设备在连续11小时内无明显的能谱漂移,支持临床扫描所需的持续操作。同时,经过一个月的时间考验,探测器性能未见明显衰减,体现出材料和装置的耐用性。 在实际应用中,结合钨制单孔和线状铅胶体加以精准配合,CsPbBr3探测器能够实现单点及线源的精准成像,微型Derenzo幻影中的细小放大柱状源通过γ射线摄像被清晰分辨,为实现高通量核医学扫描提供了技术基础。
成像中的能量窗口选取范围狭窄,以利用优异的能量分辨筛选效应,减少散射伪影,强化图像质量。这种高灵敏度及高空间分辨率的动态组合,为持久存在的SPECT技术壁垒提供了有力的解决路径。 发展钙钛矿半导体γ射线成像技术不仅对核医学带来革命,亦具备广泛的产业化前景。与高成本与制造难度的CZTS等传统半导体相比,钙钛矿具有更简便的制备工艺与更低的原料成本,适于大尺寸探测器的规模生产,有望实现核医学设备普及化和便携式成像设备的开发,推动核医学诊断向更加精准和经济的方向迈进。未来结合人工智能算法与深度学习的图像重建方法,钙钛矿探测器生成的数据将发挥更大潜能,助力实现实时、高分辨的临床诊断。 综上所述,钙钛矿 CsPbBr3探测器凭借其高能量分辨率、卓越空间分辨率和优异的能量线性响应,已成功展示了核医学单光子γ射线成像的可行路径。
化学机械抛光技术有效提升探测器的电荷收集均匀性和稳定性,像素化设计结合多通道数字采集系统,进一步推动了钙钛矿在高精度医学成像中的应用实践。未来持续优化材料质量、改进探测器结构与读出电子系统,有望实现更高能量分辨率和更敏感的核医学γ射线成像,为肿瘤诊断、放射治疗规划以及代谢功能监测提供强有力工具,开启核医学影像技术的新纪元。 。
