随着量子计算和量子通信技术的飞速发展，寻找高性能、高稳定性的量子光学材料成为科学家们关注的焦点。在众多候选材料中，金刚石中的色心因其卓越的光学和自旋性能而备受青睐。尤其是金刚石内的四价族色心（Group-IV colour centres），如锡空位（SnV−）、硅空位（SiV−）、锗空位（GeV−）和铅空位（PbV−）色心，因其优异的零声子线辐射效率和较低的光谱漂移，展现出作为量子网络节点和单光子源的巨大潜力。近期，激光激活单个四价族色心的新技术为实现大规模量子器件制造揭开了新的篇章。 四价族色心在金刚石晶格中呈现出对称性极高的裂隙-空位结构，这种结构不仅保证了其零声子线（ZPL）发射比例高，大大提升了光子收集效率，也令它们的基态自旋拥有较强的抗热振动散射能力。在这其中，锡空位（SnV−）色心以其独特的自旋-轨道耦合优势脱颖而出，它的能级结构使其在标准的低温条件下（约2K）能有效抵御声子散射，同时具备适合磁控操控的优良特性。
这些优势使SnV−色心在量子信息处理、量子传感和光子学应用等方面显示出较尼特罗色心（NV−）更优的性能表现。 然而，要实现这一技术的产商化和实用化，关键的难题之一是如何精确地在金刚石晶体中制备和激活单个四价族色心。传统的化学气相沉积（CVD）和高压高温（HPHT）合成经常无法满足色心的空间精定位要求，这是构建复杂量子网络所必需的。相比之下，离子注入技术因其高分辨率的空间定位能力和剂量控制优势成为了制备单个色心的优选方法。但对于大原子量的锡离子而言，离子注入往往伴随晶格严重损伤，导致色心的光学和自旋性能受限。 为了解决晶格损伤问题，后续的热处理与退火工艺必不可少。
不同的退火方法各有利弊。低温低压退火可兼容纳米制造工艺，但修复效果有限，导致色心的同质性较差和零声子线的宽度增大。高温高压退火虽能有效优化色心光学性质，却会造成表面损伤，不适合微加工和纳米结构制造。近年来，浅层离子注入结合CVD覆盖生长（SIIG）技术提出，通过先行浅层注入再覆盖生长，实现了较低损伤的晶格结构，允许低温退火修复晶格缺陷，但其单色心形成效率依然不高，且缺乏对退火过程区域的精准控制。 激光写入和激活技术的兴起，为单个色心的制备与调控提供了新思路。利用飞秒激光脉冲，通过极短时间内的能量输入，可在金刚石晶格中诱导空位和自间隙的产生及迁移，实现缺陷结构的精准调控。
更重要的是，激光激活过程中结合实时光致发光（PL）监测，实现了对色心生成动态的即时反馈控制，从而达到准确定点激活单个色心的目标。 最新报道的研究成果中，科学家们采用了一种创新的两步工艺，首先使用能源为50keV的双电离锡离子（117Sn2+）通过聚焦离子束实现亚50纳米级别精度的定点注入，随后在每个注入点逐点施加飞秒激光退火，通过光谱实时监测激活过程中发光信号的变化，捕捉锡空位（SnV−）色心以及一种新型锡相关缺陷“Type II Sn”的形成及转变。值得注意的是，激光退火不依赖于传统热退火所需的极端高温高压条件，极大地提高了工艺的空间选择性和适用性。 在实验中，离子注入后的初始光谱仅显示金刚石的拉曼信号，表明注入过程导致的晶格损伤尚未形成发光缺陷。通过初步激光激活，观察到以595nm为零声子线的Type II Sn缺陷和以620nm为零声子线的SnV−色心的发光信号，并伴随中性碳空位（GR1）在740nm波段的发射。进一步长时间激光处理促进了缺陷的演化，SnV−色心的发射峰显著增强且谱线趋于狭窄，显示优异的激光退火修复效果。
此外，发光强度与注入剂量的关系显示不同的增长趋势，暗示在较高剂量下色心的量子效率存在下降，可能因竞争缺陷的形成或晶格应变加剧。 值得关注的是，结合光子自相关测试确认，激光激活的SnV−色心确实表现出单光子源特性，其室温发光谱线干净，低温下典型的γ和δ光学跃迁清晰分立，证实了结构完整和电荷态稳定。然而，与传统高温退火的SnV−色心相比，激光激活出的单色心表现出较短的激发态寿命，推测为近表面效应及激活过程中的晶格残余损伤所致，但这也为进一步提升工艺提供了方向。 Type II Sn新型缺陷表现了独特的光学和物理性质，零声子线波长显著偏移，且其光谱学特征、激发态寿命及发射光偏振性质与SnV−明显不同。低温高分辨谱线显示四条光学跃迁，暗示其复杂的能级结构，该缺陷可能是锡空位与碳自间隙形成的复合物，这一猜测得到了密度泛函理论计算支持，显示碳自间隙倾向于以某些特定间距稳定地绑定于SnV−色心附近，形成能量更优的复合态。 动态激光退火实验中，研究人员实时捕捉到单色心间激光诱导的转换过程，SnV−和Type II Sn缺陷可在激光调控下相互转换，且部分缺陷状态可被激光逐步钝化回无发射的晶格缺陷状态。
这一现象表明缺陷迁移、碳自间隙的扩散和复合，以及电荷态调控在激光激活过程中起到关键作用，为实现高效、精准和可控的色心制造奠定了基础。 激光激活技术具有多重优势，包括无需高温高压条件，极佳的空间分辨率，快速无损的局部调制能力，以及结合光学实时反馈实现的高效反馈控制。该方法不仅成功实现了单个SnV−色心的可控激活，还可推广应用于其他四价族色心以及宽禁带半导体材料中的缺陷工程，极大地推动了量子功能材料的制备技术。 未来，进一步优化激光脉冲参数如能量、脉宽、波长和重复频率，结合先进光学系统实现低温下的原位激活与光谱调控，将可能实现色心的超高质量共形排列和频率调谐。深入理解激光与晶格电子和声子能量交换机制，将有助于揭示激光退火中的缺陷动力学和能级重构机理。 此外，通过集成单离子注入设备与激光激活系统，结合机器学习算法实现实时反馈，将推动量子芯片中量子位的可扩展制造，为构建下代量子网络及量子计算机提供坚实的物理支撑。
激光激活单个四价族色心潜力巨大，既有助于实现可定制、高密度阵列的单光子光源，也为自旋态操控和量子记忆提供高品质平台，持续引领量子科技材料领域的创新。 总结而言，激光激活技术为单个四价族色心的精准制备与激发揭示了新途径。通过结合高精度的离子注入与飞秒激光退火，配合实时光谱监测和反馈控制，实现了单个锡空位色心的稳定激活及研究，揭示了缺陷结构转换的新动态，促进了量子材料科学的深入发展。这一成果为未来量子技术应用中高性能量子发光中心的工程化奠定了坚实的技术基础，推动了量子信息科学和纳米光子科学的变革。
