近年来，颜色中心技术在量子科技领域展现出巨大潜力。特别是钻石中的第四族金属色心（如锡、硅、锗和铅空位色心）因其独特的光学和自旋性质，成为构建量子网络和量子传感器的重要候选对象。然而，如何实现这些色心的精确定位和高效激活，始终是阻碍其大规模应用的关键技术难题。近期，利用激光激活单个第四族色心的研究成果，开辟了一条高精度空间定位和动态调控的新路径，推动了量子材料工程迈向实用化阶段。 与传统的氮空位（NV−）色心相比，第四族色心因其晶格反转对称性，具备更高的零声子线（ZPL）发射占比和更优异的光谱稳定性，这使其在冷却条件下展现出色的光学性能和自旋相干特性。锡空位色心（SnV−）尤为突出，由于其较强的自旋轨道耦合，在约2K的低温环境下，能够有效抑制声子散射对量子态的破坏，兼具中等应变下的磁驱动自旋控制能力。
这些优势为量子光子学中的单光子发射和量子记忆设备奠定坚实基础。 第四族色心在钻石中的产生方式多样。传统化学气相沉积（CVD）掺杂及高压高温（HPHT）合成工艺能制造高品质色心，但难以实现对单个色心位置的精确控制。相比之下，离子注入技术通过聚焦离子束，能够以亚50纳米的空间分辨率将锡离子植入钻石，实现单离子剂量控制。这种方法虽精度高，却不可避免地引入晶格损伤，影响色心的光学和自旋性能。为修复损伤并激活色心，传统热退火分为低压低温和高压高温两种，前者与纳米制造兼容但修复不足，导致光谱弥散大；后者可有效还原晶格却伴随表面破坏，不利于器件集成。
针对这一困境，科研团队提出了结合定点离子注入与飞秒激光退火的双步工艺。该流程首先利用精准的117Sn2+离子聚焦束在电子级钻石表面实现以亚50纳米分辨率的锡离子植入，剂量控制从百到单个离子不等。随后，采用波长520纳米、脉冲宽度400飞秒、重复频率1兆赫的激光，在离子植入区域进行局部退火。激光退火不仅精确定位，避免了传统高温退火的副作用，还能通过实时光致发光（PL）监测，动态追踪色心的激活过程，实现现场反馈控制。 植入后钻石表面最初无明显荧光发射，反映出离子撞击后的晶格损伤和缺陷形成。经过初步激光栅扫描退火，出现了多个荧光峰，分别对应于595纳米附近的未命名“Type II Sn”锡相关缺陷，620纳米的SnV−色心以及740纳米的中性碳空位（GR1）。
进一步的长时间激光固定斑点退火显著增强和窄化了SnV−的光谱峰，表明晶格结构得到了有效修复与重组。植入剂量的变化影响了各缺陷的激光激活效率，其中中性碳空位的荧光强度随剂量大致线性增加，而SnV−和Type II Sn缺陷的增长则呈亚线性，意示高剂量可能引发非辐射复合增强或形成多样化缺陷态。 基于10个离子剂量级的阵列样品中，研究人员成功激活单一SnV−色心，其室温下的光谱展现出619纳米的纯净零声子线及相应的声子边带，低温4.2K测量揭示典型的γ、δ双峰光学跃迁，峰间距为1.7太赫兹，反映出局域应变效应。此外，Hanbury Brown-Twiss（二阶自相关）测量确认其为单光子发射源，g(2)(0)值约0.1，显示出出色的量子发光特性。荧光的偏振分析展现出与SnV−对称性一致的光学行为，进一步验证了色心的结构属性。该激光诱导的SnV−中心表现出良好的光学稳定性，适合长期量子信息处理应用。
“Type II Sn”缺陷中心属于另一类锡相关结构，其零声子线约为595纳米，具有更窄的谱线分布和不同的光学－振动耦合特征（Huang-Rhys因子为1.7），低于SnV−的空间应变敏感性和自旋轨道耦合。这一缺陷的激发寿命约为2.2纳秒，偏光特性显示无总体偏振依赖，但分裂光学跃迁存在正交偏振，指示其晶格构型可能为SnV−与碳自间隙原子（Ci）结合形成的复合缺陷。从密度泛函理论（DFT）计算来看，SnV−中心与附近碳自间隙原子的稳定联合具有较低的能量，支持了激光助退火过程中碳自间隙原子的迁移与束缚解离的模型。 激光激活技术的优势不仅在于高空间分辨率和非热力学的退火条件，还在于其对缺陷动态演化的实时可视化。通过反复激光脉冲的照射，SnV−和Type II Sn缺陷之间能够发生可逆切换，表现为光谱峰的消失与出现。这种缺陷间转变说明激光脉冲促进了晶格中间隙原子的扩散，临近结构的变化直接影响色心的激发态及其光学性质。
利用单光子雪崩探测器（SPAD）对SnV−发光的快速监测，能实现激活和失活的实时识别，为单色心的确定性制备与控制提供了反馈机制。 从材料物理角度看，激光脉冲在钻石中通过多光子激发和载流子激发产生高能电子—空穴对，短暂非热平衡态能量迅速通过非辐射复合和声子散射传递给晶格，引发局部瞬时升温。加之钻石高热导性，热量迅速扩散且晶格温度迅速回落，避免了传统高温退火的副作用如石墨化。碳自间隙的高迁移能低阈值激光加速了缺陷的移动和自由度，促进了SnV−色心的形成及其结构修饰。这种激光诱导的非平衡热-电子机制是其在缺陷工程领域的独特优势。 未来，激光辅助退火结合精确的离子植入可实现大尺寸高密度单色心阵列的制造。
因具有在线光谱反馈能力，操作者能够迅速判断激活状况并调整加工参数，最大化产量与性能一致性。该技术也适用于硅、锗等其他第四族色心的制备，进而扩展到宽禁带半导体中的单发射体工程。细致优化激光脉冲能量、波长、重复率以及照射时间，将进一步提升色心的生成效率与光学特性。 激光激活第四族色心的进展为量子网络节点、量子光子器件和量子传感器的商业化铺平道路。它克服了传统热处理的局限，结合高精度离子定位实现单原子级别的无损激活，使钻石色心量子器件更接近现实应用。此外，实时光谱动态监测为理解缺陷动力学提供了新的实验视角，推动理论与实验的深刻结合。
综上所述，基于聚焦离子束实施精确锡离子植入，辅以飞秒激光局域退火的创新工艺，实现了单个SnV−和Type II Sn色心的高效激活与调控。该协同技术突破了空间定位和激活效率的瓶颈，揭示了激光诱导下缺陷结构的迁移与复合机制。通过活体光致发光监测实现在线反馈，展现了未来定制化量子器件制造的广阔前景。随着该技术的成熟和优化，第四族色心有望成为量子信息科学领域内的中坚力量，推动量子通信、量子计算与量子传感的跨越式发展。
